近日,人妻
非常规冶金团队胡觉教授在金属有机框架动态重构研究上取得重要突破,揭示了金属酞菁催化剂中活性位点动态重构驱动反应机理转变并调控催化稳定性的重要规律。相关成果以“How Reconstruction-Driven Mechanism Switching Controls Metal Polyphthalocyanines Catalyst Stability”为题,发表在材料领域权威期刊《Advanced Functional Materials》上。

电解水制氢是实现碳中和目标的关键清洁能源技术,而OER的缓慢动力学是制约电解效率的核心瓶颈。尽管贵金属基催化剂表现出优异的性能,但其高昂的成本和稀缺性限制了其大规模应用。开发高效稳定的OER催化剂至关重要。当前OER催化剂研究中,虽关注到催化剂动态重构现象,但普遍忽视动态重构与反应机理转变、催化稳定性间的内在关联,缺乏对结构重构-反应机理-稳定性完整关系的系统认知,导致难以实现催化剂结构的靶向设计,使其重构物种难同时兼具优化活性与长期稳定性,这是该领域当前面临的一大挑战。针对此,以含Fe/Co/Ni/Mn/Cu不同金属中心的酞菁类框架材料展开研究,结合原位表征与DFT计算发现,金属中心通过调控金属氮键能决定重构动力学,弱金属氮键材料可在低电位快速形成高活性羟基氧化物相,强金属氮键材料则重构延迟;且重构会驱动机理定向转变,部分材料从分子内氧耦合机制转向晶格氧机制,部分转向吸附物演化机制,这种机理转变直接决定催化稳定性差异。这一成果为高稳定OER催化剂精准设计提供理论基础。

人妻
为该工作的第一完成单位及通讯单位,人妻
博士研究生戚强龙为论文第一作者,胡觉教授为该论文通讯作者。该研究工作得到国家自然科学基金、云南省杰出青年项目和云岭学者项目的支持。
论文链接://doi.org/10.1002/adfm.202524464